图2。正常呼吸状态下不同粒径的颗粒物在人体呼吸系统的沉积状况
与PM10和TSP相比,PM2。5上富集的有害物质更多;且随着粒径的变小,PM2。5在空气中的存留时间和在呼吸系统的吸收率也随之增加,对人体健康的影响也越大。目前,国内外对颗粒物健康影响的研究重点已从PM10逐渐转向PM2。5。在过去的十多年间,美国和一些欧洲国家开展了大规模的PM2。5研究,主要涉及PM2。5质量浓度的时空分布、排放清单、排放特征谱、源解析以及PM2。5对大气能见度和人体健康影响等方面。美国加州地区是进行细微颗粒物研究最多的地方,研究表明:PM2。5的浓度取决于源排放、化学变化以及气象条件、地理条件等复杂因素的交织作用;在某一地区,PM2。5及其二次粒子的前体物的浓度主要受地区性和区域性的源排放与气象条件的影响;城区一次颗粒物(元素碳、有机碳)的浓度要高于周围农村地区,而二次颗粒物在地区性的空间分布上则相对均匀;PM2。5的浓度具有周期性的日变化且随季节不同而有所不同。
在PM2。5排放清单研究方面,根据排放特征的不同,可将城市TSPPM10PM2。5的一次排放源划分为四大类:①流动源排放(mobilesources),包括道路机动车、航空、水运、铁路和非道路机动车等的排放;②固定源的燃烧过程排放(stationarybustionsources),包括电厂、炼油厂、其它工业以及民用等的燃烧排放;③固定源的工业过程排放(stationaryindustrialprocesssources),包括石化工业、有机溶剂的使用、化学工业、冶金工业以及其它工业等的工艺过程排放;④无组织排放(fugitivesources),包括建筑活动、铺装道路和非铺装道路的扬尘以及机动车轮胎和刹车磨损、餐饮业无组织排放和其它无组织排放(包括香烟和壁炉等)。在城市区域范围内,气相气溶胶前体物(gas-phaseaerosolprecursorspecies)的排放也有重要的贡献,甚至可超过一次源的贡献。二次粒子的前体物主要分为五类:①NOx,②SOx,③NH3,④VOCs,⑤CO。这些气态污染物的排放源大体上与一次粒子的排放源类似(一个显著的区别是道路源和建筑活动源基本不排放气态污染物),但是其排放特征和水平存在显著差异。
在源解析方面,受体模型(reodel)被认为是现阶段最有价值的分析工具;其中的化学质量平衡(chemicalmassbalance)模型是美国环保局推荐的用于研究VO2。5等污染物的来源及其贡献的一种重要方法。
在我国,针对大气PM2。5开展的研究甚少,尚未形成大规模、高层次的系统研究。少数城市进行的研究虽然取得了一些成果,对细微颗粒物的污染有了一定的认识,但大多数只有个别点位、短期的监测,尚不能藉此对PM2。5的污染特征进行全面的分析。对PM2。5的源排放特征进行的调查、研究比较缺乏。一些研究直接引用国外相同或相似污染源的排放数据,不能真正定量解析我国PM2。5的来源。
在空气质量模式研究方面,美国1998年第一次正式发布的第三代模式系统(Models-3),即通用多尺度空气质量模式(ultiscaleAirQualityModelingSystem,CMAQ)。该模式代码开放,在全球范围内研究使用。CMAQ可以比较完整地描述影响空气污染的物理—化学过程,尤其是化学反应过程及其气—粒转化等复杂动力—化学耦合过程。模式可预报多种污染物,适合于区域与城市尺度对流层臭氧、大气PM2。5、能见度和空气污染物的预报和环境评价。其化学输送模式中提供了3种可供选择的化学机制CB4、RADM2及SAPRC99,用户也可以根据实际需要对这些机制进行修改或引入新的化学机制。改进模式源排放可靠性问题一直是新一代空气污染数值预报模式技术的“瓶颈”。长期以来,我国没有建立一套全国性的污染源标准数据库和多污染物的排放清单,CMAQ模式尚存在类似其他模式污染浓度预报量与实况相比明显偏低的“系统性”误差,这也正是CMAQ还没有在我国有效应用的主要原因。我国目前已开发的较为成功的城市大气污染预报模式有3种:中国科学院大气物理研究所开发的HRteCarlo模式系统,以及中国气象科学研究院开发的CAPPS模式系统。与国外模式相比,我国开发的系统代码不开放,以气态物质浓度预报为主,预报的污染物种类也较少,还不能完全满足科学研究和环境管理的需要。
2。2大气颗粒物暴露评价
空气污染健康效应研究的内容之一,即确定污染物的暴露-效应关系,而暴露研究就是连接环境研究和流行病学以及毒理学研究的桥梁。
人体对于颗粒物的暴露是一个复杂的过程,人体颗粒物暴露水平和来源,与环境空气颗粒物污染水平和来源均存在差异。多个研究表明,人体日均颗粒物暴露浓度高于室内外空气颗粒物浓度,表明人体活动在颗粒物暴露中的重要影响作用(ElenYakovlevaandPhilipK。Hopke1999)。城市人群在室外进行活动时,因距离机动车尾气排放、燃煤排放等典型的颗粒物污染源近,而导致较高水平的颗粒物暴露。此外,现代人80%以上的时间在室内环境度过,如住宅、办公室、交通工具内、教室、体育馆、电影院,候车室等。室内空气中的颗粒物有如下可能来源:(1)室内活动产生,如吸烟、烹调和加热;(2)室外颗粒物传输进入室内;(3)室外和室内空气中的气相反应(WainmanT。,Zhaal。2000)、室内颗粒物相互作用产生的颗粒物;(4)其他室内微环境的传输;(5)人的活动引起颗粒物再次悬浮,PersonalCloud现象,这将导致人体暴露量的增大。考虑到人体对于空气颗粒物暴露过程的复杂性,如何理解室内外空气颗粒物的相关性?究竟能否使用大气颗粒物固定监测浓度值代替个人暴露水平进行相关的健康效应研究?目前已经有了更好的理解。欧美研究人员不断研究人体暴露特征以更好支持污染物健康效应的研究,或是进行流行病学研究指导下的暴露评价研究。
已有的人体对于颗粒物暴露的测量方法主要包括(1)微环境模型法,即各种室内外微环境中暴露量的总和,是颗粒物浓度和停留时间乘积的积分。(2)个体采样法,即使用个体采样器采集人体呼吸区域内的颗粒物,计算人体暴露浓度。(3)基于空气质量模型的人群暴露分析,即使用各种大气扩散模型分析重要污染源(如机动车尾气排放和燃煤)对于人群颗粒物暴露的影响(JaM。Burke,MariaJ。Zufalletal。2001;Comez-PeralesJ。E。etal。2003;Cómez-PeralesJ。E。etal。2003;JosefCyrys,MatthiasHochadeletal。2005;ard-Moranda,CharlesSgeretal。2006),或使用MODEL3CMAQ等区域空气质量模型描述人口的颗粒物暴露特征(Geopoulos,Waal。;Reff,Bhaveetal。2007)。
在暴露评价研究中,儿童是一个受到广泛关注的人群。与成年人相比,城市中的小学生除了受到室外颗粒物污染源的影响,还由于他们在家庭和教室内度过的时间较长,更易吸入室内环境烟草烟、烹调烟雾或室内再悬浮颗粒物,健康更易受到影响,例如加重呼吸疾病的症状和减少肺活量。Fuyuen(FuyuenY。Yip,GeraldJ。Keeleraetal。2004)等人在Detroit地区研究了哮喘儿童的PM10暴露水平,监测了教室和居室内的PM10浓度,发现儿童暴露浓度高于室内浓度且与居室环境相关性较强,研究者仅建立了包括教室、居室和室外环境的微环境暴露模型,没有讨论交通污染的影响,仅对再悬浮颗粒物的影响作了定性讨论。
2。1。1暴露误差(exposureerrors)及其对于颗粒物污染健康效应研究的影响
考虑颗粒物暴露来源,人体对于颗粒物的总暴露水平(XT)可划分为由于燃煤、机动车、道路尘、土壤风沙等的室外来源造成的环境颗粒物暴露(XA)和由于室内清扫、吸烟和烹调等非环境颗粒物暴露(XN)(JeremyA。Sarnat,WilliamE。Wilsoal。2007),即:
XT=XA+XN(1)
XT:人体对于颗粒物的总暴露量
XA:环境颗粒物暴露量(即来源于室外空气和环境空气的颗粒物引起的暴露)
XN:非环境颗粒物暴露量(由于其他来源颗粒物造成的暴露,如室内清扫、吸烟和烹调等)
城市环境空气颗粒物浓度在固定点位进行监测,这些点位均远离污染源(如流动源和固定源)。但是,在大多数的研究中,固定监测点位数据(CA)通常用来代替XA,这种方法的合理性一直成为暴露评价研究的重要内容之一。因此在前期的空气污染暴露评价工作中,很多研究人员将焦点集中在室内和室外颗粒物浓度,以及环境监测点位浓度和个体暴露量的关系上,其中很多结论是通过个体每天的暴露量与环境浓度的回归分析获得的,并未提供更多与颗粒物化学组成特征和来源相关的重要信息。而且分析方法仍然限于线性回归模型(Landis)或者富集因子法(Jenkins,Palauskyetal。1996;Abt,Suhetal。2000)。近些年,考虑到潜在存在的暴露误差带来的影响,暴露评价研究着重更为细致的表征人体暴露,并分析了污染物之间的关系。特别的,近期的空气污染暴露评价着重研究了时间序列研究中得到细颗粒物(PM2。5)暴露相关的健康效应的正确性。
然而,平均个体PM2。5暴露浓度和环境空气PM2。5浓度的回归函数的斜率往往小于1。在暴露研究中,这个斜率用α表示,α随着季节、地理位置区域、个体和时空尺度的变化而变化。确定α本身就是目前和未来空气污染暴露评价和环境流行病学研究的重要内容之一。
E(Y)=exp(XAβA)(2)
E(Y):给定的健康终点(如每日死亡,急诊率等)
XA:环境颗粒物暴露量
βA:颗粒物暴露的风险
绝大多数情况下,在流行病学模型中,XA由环境空气浓度CA代替,可认为XA=CAα,αβA=βC,βA和βC之间差异是由于环境空气浓度CA和个体暴露浓度XA的差异造成的(ScottL。Zeger,Dunasetal。2000)。
已有研究证明,与固定点位颗粒物监测浓度相比,人体对颗粒物(成分)的暴露量(潜在剂量)与多个健康终点有更为显著的关联(Ito,seal。2006;BartOstro,Weal。2007)。但目前对于由于污染物环境空气浓度和个体暴露浓度之间差异(暴露误差,exposureerrors)而导致健康效应研究产生的分析误差甚至是错误还知之甚少(ScottL。Zeger,Dunasetal。2000;Straal。2006;JeremyA。Sarnat,WilliamE。Wilsoal。2007)。
需要注意的是,我们这里仅仅是讨论了环境颗粒物暴露量(XA)的,而并非人体对于颗粒物的总暴露量(XT)。对于XN的研究,目前主要是通过对于重要室内颗粒物来源的表征(如通过环境模拟舱研究室内非环境颗粒物来源的释放速率和释放强度),加之设计缜密的暴露研究得以确定的,但因室内颗粒物浓度受到房屋结构、人体活动习惯、季节、室外PM浓度等因素的影响,XN仍然是一个具有较大时空变异性、较难表征的值。由于吸烟和烹调等个体风险因素能够带来更为显著的健康效应,如果能够较好的理解非环境来源造成的颗粒物(组分)暴露,将有助于更好的理解环境流行病学研究得到的结果,有助于认识颗粒物健康效应的生物学机制。
目前在时间-序列研究中,测量每一个个体的真实暴露量是不现实的,因为非环境来源的颗粒物造成的个体暴露变化信息并不是时间-序列研究设计所能获取的。因此进行颗粒物污染健康效应流行病学研究的基础,应该是细致的环境表征和暴露评价研究,否则流病学研究结果会受到质疑,或是无法得到合理的解释。大气颗粒物的理化性质表征和来源解析可为心血管健康效应机制等方面研究提供支持。
2。1。2暴露误差校正
空气污染暴露研究未来一个重要的研究内容即更加精确的表征用于环境流行病学模型中的α值。确定α的新方法可能包括基于队列和不同室内建筑的研究进行估算,即不同尺度的估算α的方法。另外,对于固定监测点位的评估、加密、更替等可减少由于污染物时空异质性带来的暴露误差。如果可能的话,最佳固定监测点位的布设能够满足对于特定敏感人群或特定污染组分的暴露研究以及健康效应研究。
2。1。3暴露来源解析
为了更好研究颗粒物(成分)暴露与健康效应之间的关系以及可能的损伤机制,还应该对不同排放源对暴露量的贡献进行定性识别和定量解析,既颗粒物暴露来源解析。通过得到源排放物的物理、化学和时空分布等特征,结合个体颗粒物样品(用个体采样器采集到的人体呼吸带的颗粒物样品)的物理、化学、时空等特征,可以运用统计学的方法估算各类源对人体暴露量的贡献。近些年,考虑到潜在存在的暴露误差带来的影响,暴露评价研究着重更为细致的表征人体暴露水平并解析暴露来源。
进行颗粒物暴露来源解析,除了需要较大样本的人群参加外,基于空气污染特征和人群特征的试验设计将是研究成功与否的关键。另外,不可将颗粒物的暴露研究从人体对于空气污染暴露研究中割裂开来,因为颗粒物和很多气态污染物有着共同的来源,理解气态污染物人体暴露特征以及颗粒物和气态污染物的关联性,将有助于认识人体颗粒物暴露来源和理解空气污染健康效应。
暴露来源解析尤应关注的是对目前定义的敏感人群的研究,研究空气颗粒物污染健康效应的生物学机制。